В середине июня суда вернулись в бухту Бэль Эсперанс, где они уже были раньше, а на следующий день Картье пересек залив к западному берегу Ньюфаундленда и приступил к его изучению. Дальше к югу пейзаж заметно оживился красноватыми каменными берегами и срывающимися со скал водопадами. Приблизившись к почти самой южной точке этого большого острова у мыса Ангий, суда взяли курс на запад, где на их пути повстречалось несколько новых островов со множеством птиц и удобные бухты, а потом повернули на юго-запад и 2 9 июня оказались у красивого берега с большими хвойными лесами, ярко-зелеными лугами. Но на длительном протяжении побережья не было ни одной удобной бухты, поэтому экипажи высаживались на лодках для коротких остановок. Картье считал, что открытая им земля, которую он обошел с севера и частично с западной стороны, была частью материка, но это был остров Принца Эдварда, где уже побывали португальцы.
Оттуда к северу-западу он увидел другой скалистый берег и направился к нему. 2 июля корабли встали на якорь в бухте Сен-Люнэр, воды которой действительно омывали североамериканский континент. В течение почти целого месяца, постепенно поднимаясь на север и северо-запад, экспедиция обследовала бухты и заливы этой земли, рассчитывая обнаружить пролив в Китай, и когда она оказалась в глубоком заливе Шалер, Картье подумал, что он, возможно, нашел его. Местность по берегам была очень богата растительностью.
Здесь путешественники провели восемь дней, главным образом занимаясь исследованием залива на плоскодонных лодках. Там же они впервые встретились с индейцами племени микмак. Эта ознакомительная встреча не обещала французам ничего хорошего, так как появившиеся недалеко от их лодки десятки каноэ с кричащими и угрожающими индейцами, заставили пришельцев быстро от них спасаться. Но быстроходные каноэ приближались все ближе, и только после нескольких огнестрельных выстрелов они отстали. Однако, на следующий день микмаки в нескольких каноэ прибыли к стоянке французов с предложениями провести обмен их мехов на товар пришельцев. Сделка состоялась, и в последующем эти индейцы пребывали с французами в дружественных отношениях долго.
8 июля Картье возобновил исследование залива, но через несколько дней убедился, что он не имеет прохода в море, и стал подниматься вдоль берега на север, продолжая поиски пути в Китай. Подойдя к удобной и удивительно красивой бухте под индейским названием Онгуэдо, которую французы позднее переименовали в Гаспэ, суда бросили в ней якорь и пробыли там 10 дней. В этой же бухте вскоре произошло знакомство пришельцев с большой группой индейцев племени гурон, которые сыграют важную роль в начатом Картье предприятии. Эти люди во главе с вождем по имени Доннаконна появились около парусников французов в составе около двухсот человек на 40 каноэ в ходе их дальнего похода на ловлю макрели. Поскольку они были настроены мирно, Картье разрешил им подойти близко к судам, за чем последовал бойкий обмен обычными для сторон товарами.
22 июля французы сами поплыли на лодках к месту, где эти индейцы отмечали какой-то свой праздник с песнями и плясками. Картье раздал в подарок нескольким детям маленькие звонкие колокольчики, которые вызвали восторг у всего местного народа, и их пришлось дарить и другим, но этот жест очень расположил гуронов к французам. Через день пришельцы стали устанавливать на берегу большой деревянный крест со словами «Да здравствует король Франции» в присутствии своих новых местных друзей. Однако после завершения церемонии их вождь Доннаконна поднялся на борта флагмана и стал жестами показывать Картье свое недовольство тем, что крест был поставлен на его земле без его разрешения. Но обильные подарки пришельцев так его обрадовали и вселили такое к ним доверие, что он разрешил главе экспедиции взять с собой во Францию двух своих сыновей — подростков Домагайя и Теноаги — которых ему обещали доставить обратно. Мальчиков, к невероятной их радости, тут же переодели во французские рубашки, пиджаки, красные шапки и латунные нашейные кольца, а на следующий день индейцы приехали прощаться с отплывавшими парусниками и двумя своими сородичами.
25 июля Картье покинул эту приятную бухту и стал подниматься на север, а затем северо-восток, следуя изгибу береговой линии, и постепенно обошел полуостров до его северной части. Оттуда на северо-востоке был замечен контур большой земли, которая при обследовании на лодках оказалась большим, но непривлекательным островом Антикости. 1 августа 1534 года Картье собрал совет из доверенных людей для принятия решения относительно дальнейших действий. С учетом ожидавшегося вскоре сезонного ухудшения погодных условий в районе Ньюфаундленда в это время года, что могло затруднить возвращение во Францию и даже воспрепятствовать ему при дальнейшей задержке, было решено начинать обратный путь, так как оставаться на суровую местную зиму в качестве альтернативы никто не пожелал. На следующий день парусники взяли курс к родным берегам и примерно через три недели уже пришвартовались в порту Сен-Мало.
Поскольку Картье рассматривал свое первое плавание как разведку подступов к основной цели и подготовку к следующему походу, он считал его итоги хорошими, так как ему за пять месяцев удалось обследовать весь протяженный периметр обширного залива Святого Лаврентия, хотя пролива в Китай пока обнаружить не удалось. Теперь, когда он открыл устье большой реки, ведущей в глубь континента Северной Америки, Картье лучше знал, где его можно продолжать искать. Осуществленное плавание еще больше подняло авторитет Картье в его городе, в том числе и благодаря хорошим отзывам его экипажей о нем самом и исследованных им землях. Они были готовы снова отправиться с ним через океан, и скоро такая возможность им представилась.
Первое плавание Картье завершилось 5 сентября 1534 года, а уже 30 октября он получил от своего патрона графа Филиппа Шабо де Бриона поручение короля Франциска I совершить второе путешествие в западные земли на трех кораблях в течение 15 месяцев для открытия земель за Ньюфаундлендом. Король выделил на эту экспедицию только часть денег, а остальные Картье пришлось получать от его местных друзей и состоятельных людей. Но на этот раз Франциск предоставил в распоряжение капитана флотилии три парусника — «Ля Гранд Эрмин», «Ля Петит Эрмин» и «Лэмирийон». 19 мая 1535 года эти три судна со 119 членами экипажей вышли в Атлантику, взяв курс на залив Святого Лаврентия.
Сначала погода была очень благоприятной, но через неделю начался сильный шторм, который безжалостно трепал суда в течение целого месяца, а в конце июня разбросал их так, что они потеряли друг друга из виду. После 50 дней флагман «Ля Гранд Эрмин» встал на якорь у возникшего перед ним острова Фанк на подступах к Ньюфаундленду. Здесь была устроена короткая передышка, после которой Картье сразу направился в понравившуюся ему раньше бухту Блан Саблон на южном берегу Лабрадора, куда он прибыл 15 июля и где два других парусника появились только через 11 дней. В течение трех дней экипажи занимались ремонтом, сбором дров и заправкой воды. 29 июля экспедиция вышла на запад к устью реки Святого Лаврентия в незнакомые земли.
